国立研究開発法人 物質・材料研究機構（NIMS）は、全固体電池などの蓄電固体デバイス内に存在する異なる材料間のヘテロ固固界面の電子・イオン状態を高精度・高効率に解析可能な計算手法の開発に成功した。これにより、例えば全固体電池のイオン伝導に関するボトルネックである電極—固体電解質ヘテロ固固界面のミクロレベルでの制御指針の獲得が進み、蓄電固体デバイス開発の更なる加速が期待される。
蓄電デバイスとして現在幅広く利用されているリチウムイオン電池だが、これを電気自動車や家庭向けの大型蓄電池として利用するためには有機電解液の発火や燃焼などの安全に関する技術課題の克服が必須条件となっている。その解決策として燃えない固体電解質を用いた全固体電池などの蓄電固体デバイスの開発が急速に進められている。しかしこのような固体デバイスには内部に多数の固固界面が存在し、その低いイオン伝導性や不安定性が要求性能達成のボトルネックとなっている。その改善指針を得るために、これらの固固界面をミクロレベルで理解することが必要不可欠だが、現在の実験および計算技術をもってしてもデバイス動作条件での固固界面の電子・イオン状態を把握することは大変困難であった。
本研究では、異なる材料間のヘテロ固固界面における原子・イオンの格子不整合、集団緩和、局所緩和に関するあらゆる最適化と、高効率構造予測計算手法CALYPSO法の界面構造探索への適用、電子状態を高精度に取り扱える密度汎関数理論（DFT）計算を全て組み合わせることで、ヘテロ固固界面の量子論・統計論に基づく理解を可能にする高精度シミュレーション手法の開発に世界で初めて成功した。さらに硫化物系全固体電池の酸化物正極−硫化物電解質界面に適用し、界面のイオン伝導抵抗のミクロな起源としての、電解質界面の電子移動、Liイオンの動的な欠乏、界面電気化学反応らの関係について、実験結果を包括的に説明できる理論の実証に初めて成功した。
本研究成果は、全固体電池を含めたあらゆる固体デバイス内に含まれるヘテロ固固界面の量子論・統計論的解析に道を拓くものであり、今後「富岳」などのスーパーコンピュータの利用により様々な固固界面のミクロな理解と制御指針の獲得が高効率で可能となり、固体デバイス開発を加速させることが期待される。特に全固体電池界面の制御指針獲得および最適設計は、全固体電池の普及とそれによるET革命の実現に貢献すると考えられる。
本研究はNIMSエネルギー・環境材料研究拠点の館山佳尚グループリーダー、JALEM Randy主任研究員、情報統合型物質・材料研究拠点蓄電池材料グループのGAO Bo NIMSポスドク研究員らにより行われた。また、科学技術振興機構（JST）イノベーションハブ構築支援事業「情報統合型物質・材料開発イニシアティブ（MI2I）」、JSPS科研費・新学術領域研究「蓄電固体界面科学」計画研究A03（JP19H05815）、および文部科学省・ポスト「京」重点課題⑤の支援を受けて行われた。
本研究成果はアメリカ化学会発行の材料化学誌「Chemistry of Materials」のオンライン速報版にて、2019年11月21日（米国東部時間）に公開された。
ヘテロ固固界面CALYPSO法による固固界面計算解析の流れ
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【電池】NIMS、複雑な固体材料界面の電子・イオン状態の高精度シミュレーション手法開発
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